江戸時代の元禄4年（1691）に発見されたと伝えられる大丸温泉は、茶臼岳東側の中腹、白戸川に沿った谷間にあります。別名大丸塚温泉ともいい、那須温泉郷の中でも2番目に高い標高1,300mの地点、那須ロープウェイ山麓駅近くにあります。
茶臼岳を水源とする白戸川の流れそのものが温泉となっており、これをせき止めて作った大露天風呂「川の湯」は、大自然に囲まれた川の露天風呂という独特の風情で、温泉ファンに人気の高い温泉です。

大丸温泉は、黒羽藩主大関氏や乃木希典将軍が好んだ温泉としてもよく知られています。乃木希典将軍は、西那須野（現在の乃木神社あたり）に居住していたころの約10年間、ほぼ毎年この大丸温泉に入浴、滞在していました。
泉質は単純泉で、結核、慢性湿疹、神経痛やリウマチ、胃腸病などに効能があるとされています。また、大丸温泉の川下にある地蔵の湯温泉は、那須御用邸に引き湯されています。